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ISSN : 1225-7672(Print)
ISSN : 2287-822X(Online)
Journal of the Korean Society of Water and Wastewater Vol.34 No.3 pp.183-190
DOI : https://doi.org/10.11001/jksww.2020.34.3.183

Application of high voltage pulse for reduction of membrane fouling in membrane bio-reactor and kinetic approach to fouling rate reduction

Kyeong-Rae Kim1, Wan-Kyu Kim2, In-Soung Chang1*
1Department of Environmental Engineering, Hoseo University
2Department of Convergence Technology for Safety and Environment, Hoseo University
*Corresponding author : In-Soung Chang (E-mail: cis@hoseo.edu)

03/04/2020 05/05/2020 07/05/2020

Abstract


Although membrane bio-reactor (MBR) has been widely applied for wastewater treatment plants, the membrane fouling problems are still considered as an obstacle to overcome. Thus, many studies and commercial developments on mitigating membrane fouling in MBR have been carried out. Recently, high voltage impulse (HVI) has gained attention for a possible alternative technique for desalting, non-thermal sterilization, bromate-free disinfection and mitigation of membrane fouling. In this study, it was verified if the HVI could be used for mitigation of membrane fouling, particularly the internal pore fouling in MBR. The HVI was applied to the fouled membrane under different conditions of electric fields (E) and contact time (t) of HVI in order to investigate how much of internal pore fouling was reduced. The internal pore fouling resistance (Rf) after HVI induction was reduced as both E and t increased. For example, Rf decreased by 19% when the applied E was 5 kV/cm and t was 80 min. However, the Rf decreased by 71% as the E increased to 15 kV/cm under the same contact time. The correlation between E and t that needed for 20% of Rf reduction was modeled based on kinetics. The model equation, E1.54t = 1.2 × 103 was obtained by the membrane filtration data that were obtained with and without HVI induction. The equation states the products of En and t is always constant, which means that the required contact time can be reduced in accordance with the increase of E.



막결합형 생물반응기(Membrane Bio-Reactor)의 막 오염 저감을 위한 고전압 펄스의 적용과 막 오염 저감 속도론적 해석

김 경래1, 김 완규2, 장 인성1*
1호서대학교 환경공학과
2호서대학교 안전환경기술융합학과

초록


    1. 서 론

    표준활성슬러지 공정의 2차 침전조를 분리막으로 대체한 막 결합형 생물반응기(Membrane Bio-Reactor, 이하 MBR)는 완벽한 고/액 분리가 가능하여 높은 MLSS(Mixed Liquor of Suspended Solid) 농도를 유지 할 수 있어서 안정적인 유출수질 확보가 가능하여 최 근 들어 그 사용이 확대되고 있다. 그러나 MBR 공정 은 다른 막 분리 공정과 마찬가지로 막 오염이 필연 적으로 발생하는 문제점을 가지고 있다. 막 오염을 해 소하기 위한 다양한 연구와 상업적 개발이 시도되었 으나, 일반적으로는 막 표면에 공기를 불어 넣는 조대 포기(coarse aeration) 방법이 널리 사용되고 있으며, 주 기적인 역세척이나 화학 세정을 병행하고 있다. 그러 나 이러한 막 오염 제어방법들은 에너지가 소비가 크 며, 화학약품에 의한 2차 오염 문제가 발생하는 문제 점이 지적되고 있다 (Park et al., 2015).

    최근 고전압 임펄스(High Voltage Impulse, 이하 HVI) 기술을 활용하여 막 오염을 제어하려는 연구가 시도되고 있다 (Akamatsu et al., 2010;Chen et al., 2007;Kim et al., 2011;Lee and Chang, 2014;Park et al., 2005). HVI는 짧은 시간(ns-μs) 동안 수십 kV 단위 의 고전압을 펄스 형태로 방출시키는 기술을 일컫 는다. 고전압 임펄스는 미생물의 세포막 (또는 세포 벽)을 부분적으로 파괴하는 능력으로 인해 식품산 업의 비열살균(non-thermal sterilization) 분야에 응용 되어왔다 (Somolinos et al., 2008;Takanori et al., 2015;Zhao et al., 2013). 또한, 고전압 임펄스는 수 중의 탈염 및 먹는샘물의 대체소독기술로 활용하기 위한 기초 연구 (Chang et al., 2017: Cho et al., 2017) 가 진행 중이며 다양한 분야에 적용할 수 있는 기초기 술로 주목받고 있다.

    MBR의 막 오염은 주로 활성슬러지 미생물 세포와 플록에 의해 발생하는 것이므로 HVI 기술을 MBR의 막 오염 제어법으로 활용할 수 있는 가능성이 있다. MBR 의 막 오염은 막 표면에 축적된 케이크 층에 의한 막 오염과 막 내부 세공에 축적된 내부 막 오염에 의한 것으로 구분될 수 있다 (Hwang et al., 2012). 케이크 층에 의한 막 오염은 분리막 모듈을 향하여 수행되는 조대 포기에 의해 오염물질의 물리적인 탈착을 유도 할 수 있으나, 내부 막 오염은 주기적인 화학 세정법 으로 제거하는 것이 일반적이다 (Wu et al., 2008;Xu et al., 2013). 그러나 화학 세정은 화학물질을 운송, 저 장, 보관 및 사용에 소요되는 안전 비용이 크게 증가하 고 있으며, 2차 오염물질이 발생하여 이를 처리해야 하는 부담이 있어 분리막의 대체 세정 방법에 관한 연 구가 필요한 시점이다.

    본 연구에서는 HVI 기술을 이용하여 MBR의 분리 막 공극 내 축적된 막 오염 물질의 분해 및 탈착을 유 도하여 막 오염 저감 기술로 활용할 수 있는지 그 가 능성을 평가하고자 하였다. 구체적으로는 고전압 임 펄스 공정, 즉 HVI의 중요한 운전 인자인 전계(electric field)의 크기와 접촉시간(contact time)이 막 오염 저감 에 미치는 영향을 파악하고 이를 정량화하고 수식화 하여 모델링 하고자 하였다.

    2. 실험 장치 및 방법

    2.1. 활성슬러지 배양

    환경 사업소 포기조의 활성슬러지 혼합액을 채취하 여 실험실로 운송한 후, 연속회분식반응기 형태로 운 용하면서 정상상태에 도달할 때까지 합성폐수로 순 응시킨 후 실험에 사용하였다. 합성폐수는 glucose 2,000 mg/L, peptone 300 mg/L, yeast extract 800 mg/L, (NH4)2SO4 200 mg/L, KH2PO4 50 mg/L, MgSO4·7H2O 70 mg/L, MnSO4·4~5H2O 15 mg/L, CaCl2·2H2O 120 mg/L, NaHCO3 1,000 mg/L로 조제되어 16 L의 원통 형 아크릴 반응조에서 배양하였다. 세부적인 운전조 건은 Table 1에 나타내었다 (Uhm and Chang, 2017). 반응기에서 배양된 활성슬러지를 HVI 인가실험에 사 용하였다. 이때의 MLSS 농도는 4,500 mg/L로 일정하 였다.

    2.2. 회분식 교반 셀

    HVI 처리에 따른 막 여과 성능을 비교·분석하기 위 해 회분식교반셀(Amicon 8200, USA)을 사용하여 활성 슬러지 혼합액을 여과하는 막 분리를 수행하였다 (Fig. 1). 막 여과는 전량여과 방식이며 셀 내부 압력 은 질소 실린더를 이용하여 조절하였다. 저울과 컴퓨 터를 연결하여 단위 시간마다 투과수의 질량 변화 자 료를 수집하여 투과 플럭스를 계산하였다. 여과에 사 용된 분리막은 한외여과막(UF, PLTK06210, USA)을 사용하였으며, 세부 사양과 운전조건을 Table 2에 나 타내었다.

    2.3 High Voltage Impulse 시스템

    본 실험에 사용된 HVI 시스템은 반도체 스위치를 사용하여 고전압 임펄스를 발생시킬 수 있도록 설계 되었다. Cho and Chang (2017)에서 제시된 고전압 및 펄스 발생장치의 등가회로대로 제작된 HVI 시스템은 최대 30 kV의 전압을 가진 펄스를 출력할 수 있다. 제 작된 HVI 시스템에서 출력되는 펄스의 세부적인 제원 을 Table 3에 요약하였다.

    2.4 HVI 반응기

    활성슬러지로 오염된 분리막에 HVI를 인가하기 위 한 반응기 (Fig. 2)를 제작하였다. 외부직경은 80 mm 이고 내부직경은 60 mm인 아크릴로 제작된 반응기 내부의 양 끝에 전극이 위치하게 하였다. 사용된 전극 은 판(plate) 형태의 스테인레스로 제작된 후 에폭시를 이용하여 코팅하였다. HVI 시스템에 연결된 전극의 간격은 10 mm이다. HVI 시스템에서 전압의 세기를 조절하면서 전극에 펄스를 인가하였고 그 실험조건은 Table 4에 나타내었다.

    본 연구에서는 분리막의 내부 막 오염 저감을 유도 하기 위해 HVI 장치를 이용하였으며, 그 효과를 검증 하기 위한 실험법을 고안하여 Fig. 3에 요약하였다. 회 분식 교반 셀로 순수를 여과하여 최초 물 플럭스 (initial water flux, Jiw)를 측정한다. 이후 활성슬러지 혼 합액을 여과하여 플럭스 J를 측정한다. 이후 막 표면의 케이크 층을 순수로 세정하여 제거한다. 케이크 층이 제거된 분리막을 Fig. 2의 HVI 반응기 내부의 슬롯으 로 위치시킨 후 반응기 내부에 순수를 채워 넣는다. 전계(E)의 크기와 접촉시간(t)을 변화시켜가며 내부 막 오염을 저감하기 위한 HVI 세정을 시도한다. HVI 반응기에 인가한 전계(E) 하에 접촉시간, t가 지난 후 반응기에서 분리막을 제거하고 다시 회분식 교반 셀 을 이용하여 최종 물 플럭스(final water flux, Jfw)를 측 정한다. HVI를 인가하지 않고 동일 접촉시간 동안 순 수에 담가놓은 분리막(대조군)의 최종 물 플럭스도 같 이 측정한다.

    측정된 세 가지 플럭스, Jiw, J와 Jfw 값을 직렬여과 저항(resistance in series) 모델 (Han and Chang, 2014)을 이용하여, HVI를 인가한 분리막의 내부 막 오염저항 (Rf,t)과 대조군 분리막의 내부 막 오염저항(Rf,0)를 각 각 계산한다. 각 저항의 비율 (Rf,t/Rf,0)을 비교하여, 이 를 HVI에 의해 저감된 내부 막 오염의 기초 지표로 삼는다.

    3. 결과 및 고찰

    3.1 전계 (E) 및 접촉시간 (t)에 따른 Rf 변화

    HVI의 운전 인자인 전계, E = 0, 5, 10, 15 kV로, 접 촉시간 t = 20, 40, 60, 80분으로 변화시켜가며 Fig. 3 과 같은 순서로 실험을 수행하여 얻은 여과자료를 이 용하여 Rm(분리막 자체 저항, intrinsic membrane resistance), Rc(케이크 층 저항, cake layer resistance), Rf(내부 막 오염저항, internal pore fouling resistance)를 계산하여 Table 5에 요약하였다.

    HVI를 인가하여 얻은 저항과 인가하지 않은 대조 군의 저항을 비교하여 막 오염 저감이 어느 정도 달 성되었는지를 비교하고자 하였다. Rm은 분리막 자체 의 저항값이므로 모든 실험과정에서 동종의 막을 사 용하였기에 유사한 값(0.96∼1.08x1012 m-1)을 보인다. 케이크 층을 제거한 후에 HVI를 인가하였기 때문에 케이크 층에 의한 저항(Rc)도 대조군과 큰 차이를 보 이지 않는 것은 당연하다. 본 연구에서는 HVI를 인가 하여 얻을 수 있는 막 오염 감소 효과는 Rf의 감소에 있으며 대조군과 비교하여 얼마나 감소하였는지를 주 목할 필요가 있다.

    예상한 대로 전계(E)와 접촉시간(t)이 증가할수록 Rf 는 감소하였다. 이는 HVI 인가로 인해 막 공극 내 잔 류하던 용존성 물질 및 콜로이드성 물질이 제거되었 거나 막으로부터 이탈되었음을 시사한다. 전계와 접 촉시간이 증가할수록 Rf는 더욱 큰 폭으로 감소하는 것으로 나타났다. 예를 들면, 전계 15 kV/cm에서 80분 의 접촉시간 동안 HVI를 인가하면 Rf는 0.035x1012 m-1 에서 0.010x1012 m-1로 71% 감소하였다. HVI 인가로 인해 분리막 세공 내부에 흡착된 미생물 세포와 유/무 기물질들이 분해 및 탈착되어 Rf가 감소한 것으로 추정된다. HVI는 미생물 세포막 내/외부의 전위차를 발생시켜 세포막을 천공시키는 것으로 알 려졌다 (Kim et al., 2011). HVI의 이런 세포막 천공 메카니즘을 이용해 소독공정으로 사용하기도 한다. 따라서 분리막 세공 내부에 오염을 일으킨 미생물 세포의 파괴로 인해 Rf가 감소한 것이 아닌가 추정 한다.

    3.2 HVI 처리에 따른 Rf 저감 모델링

    HVI를 인가함에 따라 막 오염이 감소하는 속도, 즉 Rf 감소속도를 모델링 하였다. 이를 위하여 대조군 (HVI 인가하지 않은 경우)의 Rf값을 Rf.0, HVI를 인가 한 실험군의 Rf값을 Rf.t로 지칭하였다. Rf.0 대비 차지 하는 Rf.t의 비율을 계산하여 Rd (=Rf.t/Rf.0)로 표시하였 다. Table 4의 자료를 이용하여 계산된 Rd값을 정리하 여 Table 5에 나타내었다. 예를 들면, Table 4(a)에서 인가전압이 5 kV이고, 접촉시간 20분에서의 Rf.0 = 0.268이고, Rf.t = 0.262이므로, Rd = Rf.t/Rf.0 = 0.262/0.268 = 0.98이다. 같은 방법으로 계산을 반복하 여 Table 6를 완성하였다.

    Table 6의 자료를 이용하여 x축은 접촉시간 t로 놓 고, y축은 –ln(Rd.t/Rd.0)로 계산된 값을 이용하여 그래프 를 그린다 (Fig. 4). y축에서 Rd.0는 접촉시간이 0일 때 의 Rf.t/Rf.0 값을 의미하며(즉, HVI 인가하지 않은 대조 군), Rf가 감소하지 않았으므로 그 값은 항상 1이다. 즉, Rf.t = Rf.0이므로 Rf.t/Rf.0 = 1이다. 반면, Rd.t는 HVI 의 접촉시간이 t일 때의 Rf.t/Rf.0 값을 의미한다. 예를 들면, 인가전압이 5 kV이고, 접촉시간 20분에서의 y축 값을 계산하면 –ln(Rd.t/Rd.0) = -ln(0.98/1) = 0.02이다. 또한, 인가전압이 15 kV이고, 접촉시간 80분에서의 y 값은 –ln(Rd.t/Rd.0) = -ln(0.29/1) = 1.24이다.

    Fig. 4에서 접촉시간 (t)에 따른 -ln(Rd.t/Rd.0)의 변화 가 선형적으로 나타났다. 반응속도론(kinetics)에 의하 면 –ln(Ct/Co) vs. t 그래프를 플롯하여 선형적인 관계 를 보인다면 1차 반응(1st order reaction)으로 간주한 다. 따라서 Fig. 4는 공극내저항감소율 (Rf.t/Rf.0)이 1차 반응을 따르고 있음을 확인해주고 있다. 따라서 공극 내 오염저항 감소속도, Rf.t/dt는 식(1)과 같이 1차 반응 식으로 표현할 수 있다.

    d R f t d t = k R f t
    (1)

    • Rf.t : internal pore fouling resistance over the control at time t [m-1]

    • t : contact time [min]

    • k’ : temporary rate constant [min-1]

    위의 실험결과에서처럼 전계 (E)가 Rf 저감에 영향 을 미치기 때문에 임시 반응속도상수 k'은 E의 n승에 비례한다고 놓으면 식 (2)와 같이 나타낼 수 있다. 식 (1)과 (2)를 합하여 식 (3)으로 표현하고 이를 변수 분 리 후, 접촉시간은 0에서 t까지, Rf는 Rf.0에서 Rf.t까지 적분하여 정리하면 식 (4)를 얻는다.

    k = k E n
    (2)

    d R f t d t = k E n R f t
    (3)

    ln R f t R f 0 = k E n t
    (4)

    • k : 1st order reaction rate constant [min-1]

    • Rf.0 : internal pore fouling resistance at time = 0 (m-1)

    • E : Electric field [kV/cm]

    • n : constant involving with the electric field

    식 (4)의 양변에 로그를 취하고 ln(E)에 관해 정리하 면 식 (5)를 얻을 수 있다.

    ln  E = 1 n ln  t + 1 n ln [ 1 k ( ln R f t R f 0 ) ]
    (5)

    식 (5)에서 x축은 접촉시간 ln(t)로 놓고, y축은 ln(E) 로 하여 그래프를 그리면 Fig. 5와 같은 직선을 얻을 수 있다. 직선의 기울기와 y 절편값을 이용하면 상수 n과 k를 구할 수 있다.

    실제로 Table 6의 Rd값들을 x축은 접촉시간 t로 놓 고, y축은 Rd로 하여 그래프에 전개하면 Fig. 6을 얻는 다. y축이 0.8인 지점, 즉, 공극 내 오염저항 감소율 Rd가 0.8이 되는 지점(HVI에 의해 Rf가 대조군에 비해 20% 감소하는 지점)에서 x축과 평행한 직선을 그으면 세 개의 전계 (E) 직선들과 세 곳에서 만나게 된다. 만 난 지점의 x값, 즉, 접촉시간을 확인하여 Table 7에 정 리하였다.

    Table 7의 자료를 이용하여 Rf가 대조군에 비해 20% 감소할 때 요구되는 접촉시간을 x축으로, 전계 (E)를 y축으로 하여 ln(E) vs. ln(t) 그래프를 그린다 (Fig. 7).

    위 그래프에서 얻은 직선의 기울기와 y 절편값을 이용하여 상수 n과 k를 얻는다. 직선의 기울기는 식 (5)에서 보듯이 –1/n이다.

    1 n = 0.65 , n = 1.54
    (6)

    반응속도 상수 k는 식 (7)와 같이 y 절편값을 정리 하여 구할 수 있다.

    Y intercept = ln ( 98 ) = 1 n ln[ 1 k (-ln R d t R d 0 )]
    (7)

    n ( ln 98 ) = ln [ 1 k ( ln 0.8 ) ]
    (8)

    e 7.06 = [ 1 k ( 0.223 ) ]
    (9)

    k = 1.9 × 10 4 [ min 1 ]
    (10)

    최종적으로 구한 n과 k값을 식 (4)에 대입하여 정리 하면 최종 식 (12)가 결정된다.

    ln R f t R f 0 = ln 80 100 = 0.223 = 1.9 × 10 4 E 1.54 t
    (11)

    E 1.54 · t = 1.2 × 10 3
    (12)

    • E: Electric field [kV/cm], t: Contact time [min]

    최종 식 (13)이 의미하는 바는 공극 내 저항 감소율, Rd가 20% 감소할 때 요구되는 전계의 세기 E와 접촉 시간 t를 의미한다. 즉, En과 접촉시간 t의 곱이 항상 일정(En·t = constant)함을 의미한다. 이는 분리막의 Rf 값이 20% 감소할 때 필요한 전계의 세기(E)와 접촉시 간(t)과의 상관관계를 나타내는 것이다. 즉, HVI를 이 용하여 분리막의 Rf값을 20% 감소시킬 때 필요로 하 는 접촉시간이 증가하면 전계의 세기는 감소하고, 반 대로 접촉시간이 감소하면 전계의 세기가 증가하는 정도를 정량적으로 예측하고 있다.

    4. 결 론

    본 연구에서 분리막 공극 내 오염저항(Rf) 값을 저 감하기 위해 고전압 임펄스 기술을 활용하였다. 인가 하는 HVI의 접촉시간과 전계를 변화시키며 Rf 저감 효율을 정량적으로 분석하여 다음과 같은 결론을 도 출하였다.

    • 1) 활성슬러지 여과 후 오염된 분리막에 HVI를 인 가 후 공극 내 오염 저항(Rf) 감소를 관찰하였다. 전계 (E)가 5 kV/cm일 때 접촉시간이 20분에서 80분으로 증가할수록 최대 19%, 10 kV/cm일 때는 47%, 15 kV/cm일 때는 71%까지 감소하였다. 이를 통해 HVI의 전계와 접촉시간이 Rf 저감에 미치는 중요한 운전 인 자임을 확인하였다.

    • 2) 접촉시간과 전계가 공극 내 막 오염 저항(Rf)의 저감에 미치는 영향을 탐색하고자 반응속도론에 기초 하여, Rf값이 20% 감소할 때 요구되는 전계와 접촉시 간의 모델식, E1.54t = 1.2 × 103을 도출하였다. 본 식이 의미하는 바는 공극 내 막 오염 저항값이 20% 감소할 때 요구되는 HVI의 접촉시간(t)과 전계(E)의 상관관계이며 E와 t의 곱은 항상 일정함을 의미한다.

    사 사

    이 논문은 2019년도 호서대학교의 재원으로 학술연 구비 지원을 받아 수행된 연구입니다(20190430).

    Figure

    JKSWW-34-3-183_F1.gif

    Schematic of stirred cell for the batch-type membrane filtration.

    JKSWW-34-3-183_F2.gif

    Schematic of HVI reactor.

    JKSWW-34-3-183_F3.gif

    Proposed protocol for determination of internal fouling resistance (Rf) with and without HVI induction.

    JKSWW-34-3-183_F4.gif

    Plot of -ln(Rd.t/Rd.0) vs. contact time (t) as a function of the applied E.

    JKSWW-34-3-183_F5.gif

    Example of ln(E) vs. ln(t) plot.

    JKSWW-34-3-183_F6.gif

    Plot of Rd (=Rf.t/Rf.0) along with contact time as a function of the applied E.

    JKSWW-34-3-183_F7.gif

    Plot of ln(E) vs. ln(t) to acquire 20% reduction of the internal pore resistance (Rf) over the control.

    Table

    Operating condition of sludge acclimation

    Operating condition of batch stirred filtration cell and specification of the membrane

    Specification of high voltage impulse generator

    Experimental condition for the HVI induction

    Comparison of each resistance obtained from the controls and the HVI induction according to the applied electric field and contact time

    Ratio of the internal pore fouling resistance between the control (Rf.0) and the reduced fouling resistance by HVI induction (Rf.t)

    Electric field and contact time when the internal pore resistance was reduced to 20% of the control

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