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ISSN : 1225-7672(Print)
ISSN : 2287-822X(Online)
Journal of the Korean Society of Water and Wastewater Vol.35 No.3 pp.205-225
DOI : https://doi.org/10.11001/jksww.2021.35.3.205

A review on status of organic micropollutants from sewage effluent and their management strategies

Sangki Choi1, Woongbae Lee1, Young-Mo Kim2, Seok-Won Hong3, Heejong Son4, Yunho Lee1*
1School of Earth Sciences and Environmental Engineering, Gwangju Institute of Science and Technology (GIST)
2Department of Civil and Environmental Engineering, Hanyang University
3Water Cycle Research Center, Korea Institute of Science and Technology (KIST)
4Water Quality Institute, Busan Water Authority
* Corresponding author: Yunho Lee (E-mail: )

20/05/2021 21/05/2021 14/06/2021

Abstract


Due to the large-scale production and use of synthetic chemicals in industralized countries, various chemicals are found in the aquatic environment, which are often termed as micropollutants. Effluents of municipal wastewater treatment plants (WWTPs) have been identified as one of the major sources of these micropollutants. In this article, the current status of occurrence and removal of micropollutants in WWTPs and their management policies and options in domestic and foregin countries were critically reviewed. A large number of pharmaceuticals, personal care products, and industrial chemicals are found in WWTPs’ influent, and are only partially removed by current biological wastewater treatment processes. As a result, some micropollutants are present in WWTPs’ effluents, which can negatively affect receiving water quality or drinking water source. To better understand and assess the potential risk of micropollutants, a systematic monitoring framework including advanced analytical tools such as high resolution mass spectrometry and bioanalytical methods is needed. Some Western European countries are taking proactive approach to controlling the micropollutants by upgrading WWTP with enahnced effluent treatment processes. While this enahnced WWTP effluent treatment appears to be a viable option for controlling micropollutant, its implementation requires careful consideration of the technical, economical, political, and cultural issues of all stakeholders.



하수 유래 미량오염물질 현황과 관리 방안 고찰

최 상기1, 이 웅배1, 김 영모2, 홍 석원3, 손 희종4, 이 윤호1*
1광주과학기술원 지구환경공학부
2한양대학교 건설환경공학과
3한국과학기술연구원 물자원순환연구센터
4부산광역시 상수도사업본부 수질연구소

초록


    1. 서 론

    산업의 고도화로 화학물질의 개발 및 유통이 증가 함에 따라 화학물질 배출량은 매년 증가하고 있다 (KOSTAT, 2018). 산업에서 제조 또는 사용과정 중 배 출되는 화학물질은 다양한 경로로 환경으로 유출되 며, 수환경에서 ng/L 또는 μg/L의 농도로 잔류하여 상 수원 수질과 수생태계에 영향을 미칠 수 있으며, 미량 오염물질로 명명되고 있다 (Luo et al., 2014). 이러한 미량오염물질에는 다양한 화학물질이 포함되는데 (i) 질병의 예방, 진단, 치료 목적으로 사용되는 의약물질 (pharmaceuticals), (ii) UV 차단제, 사향물질 등과 같은 생활화학 제품(personal care products, PCPs), (iii) 제초 제와 살충제 같은 농약류(pesticides), (iv) 난연제(flame retardants), (v) 표면처리제, 계면활성제로 사용되는 과 불화화합물(perfluorinated compounds) 등을 들수 있다. 최근에는 잔류 항생제에 의한 항생제 내성 유전자 (antibiotic resistance genes, ARGs)나 미세플라스틱 (microplastic) 등도 새로운 수환경 오염물질로 보고되 고 있다. 유럽에서 수행된 조사에 의하면 미량오염물 질 중 약 70%가 의약물질 및 생활화학 제품이고, 약 30%는 과불화화합물과 농약류 물질을 포함한 산업용 화학물질이다 (Schueth, 2014;Virkutyte et al., 2010). 그간 미량오염물질의 잠재적 부정적 영향을 고려하 여, 수계 미량오염물질에 대한 체계적 관리 필요성이 제기되어 왔다 (Luo et al., 2014;Son and Jang, 2011).

    Table 1에는 수계 미량오염물질의 대표적 유입경로 를 나타내었다. 다양한 미량오염물질은 공통적으로 생활하수를 통해 배출되었으며, 일부는 산업폐수, 병 원폐수 및 축산폐수로부터 유래되어 자체 처리 후 배 출되거나 혹은 하수에 포함되어 배출되었다 (Kim et al., 2020). 하수 방류수는 공공수역의 미량오염물질 주요 배출원으로 알려져 있으며 상수원의 수질에도 영향을 미친다 (Lee et al., 2009). 그러나 현재까지 미 량오염물질 배출과 관련한 직접적인 규제는 없으며, 일부 해외국가에서가이드라인 정도가 제시되고 있다 (Barbosa et al., 2016). 유럽연합(EU)은 2015년 물관리 지침(Directive 2015/495/EU)에서 17종의 오염물질 감 시목록을 구성하여 각각의 대상 물질에 대한 전처리 및 분석방법, 지표수와 하수 방류수의 모니터링 등 수 질 모니터링 관련한 제도가 운영되고 있다 (Barbosa et al., 2016). 또한, 스위스에서는 2016년부터 하수처리시 설 방류수 내 미량오염물질의 부하를 감소하여 수질 개선을 목표로 하는 새로운 물 보호법이 시행되었으며, 12가지 지표물질 목록을 구성하여 유입대비 방류수의 평균 제거율 80%를 기준으로 설정하였다 (Bourgin et al., 2018;FOEN, 2017). 국내에서도 미량오염물질 주 요 배출원인 하수 방류수에 대해 정기적인 모니터링 과 제어 방안 마련 등 관리 제도 선진화가 필요한 시 점이다.

    이러한 배경하에 본 총설에서는 국내외 하수 유래 미량오염물질 발생 및 모니터링 현황과 관리를 위한 법 및 정책 동향을 살펴보고, 현재 접근법의 한계와 향후 개선 방향에 대하여 살펴보고자 한다.

    2. 하수 미량오염물질 검출 및 처리 현황

    국내・외 하수에서 검출되는 미량오염물질의 종류, 농도 및 하수처리 공정별 거동과 처리현황에 대해 살 펴보았다. 미량오염물질 중 미세플라스틱은 하수처리 시설에서 대부분 슬러지로 분리되어 제거되었으며 하 수 방류수 내 잔류하는 미세플라스틱은 수생환경에 미치는 영향이 다른 오염원에 비해 미미한 것으로 최 근 보고되고 있다 (Liu et al., 2021;Nguyen et al., 2021). 본 총설에서는 미세플라스틱을 제외한 미량유 기오염물질을 중심으로 논의하였다.

    2.1 국외 현황

    2.1.1 하수처리장 유입수 및 배출수 검출 종류 및 농도

    총 45개의 문헌 조사를 통해 13개국의 하수처리시설 유입수 및 방류수 내 주요 미량오염물질 검출 현황을 Fig. 1에 나타내었다. Fig. 1에서 검출농도는 유럽 7개국, 아메리카 3개국, 아시아 3개국의 하수처리시설 유입수 와 방류수의 최대 검출농도를 비교해서 함께 나타내었 다. 조사된 미량오염물질을 계열별로 분류하면 의약물 질 20종(acetaminophen, diclofenac, ibuprofen, ketoprofen, mefenamic acid, naproxen, salicylic acid, metformin, venlafaxine, carbamazepine, benzafibrate, clofibric acid, gemfibrozil, azithromycin, clarithromycin, erythromycin, sulfamethoxazole, trimethoprim, atenolol, metoprolol), 식 품 보조제 1종(caffeine), 생활화학 제품 3종(galaxolide, tonalide, triclosan), 호르몬류 4종(estrone(E1), 17β- estradiol(E2), estriol(E3), 17α-ethinylestradiol(EE2)), 산업 제품 5종(bisphenol A, 1h-benzotriazole, 4-methyl-1hbenzotriazole, TCEP, TCPP), 농약류 2종(Atrazine, Diuron) 과 과불화화합물 8종(PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFOA, PFDA, PFBS, PFHxS, PFOS)으로 총 43종이며, 그래프의 우측에 방류수 내 개별 미량오염물질의 최대 검출농도 가 1 μg/L 이상 배출되는 국가의 정보를 표시하였다.

    유입수에서 대부분의 미량오염물질은 0.01-10 μg/L 의 농도 범위로 검출되었으며, 일부 의약물질 (acetaminophen, ibuprofen, naproxen, salicylic acid, metformin)과 신경 흥분제(caffeine)는 상대적으로 높은 농도 (> 10 μg/L)로 유입되었다. 유입수에서 가장 높 은 농도로 검출된 미량오염물질은 당뇨병 치료제인 metformin으로 포르투갈에서 최대 325 μg/L로 검출되 었다 (Carmona et al., 2017). 비스테로이드성 항염증제 (Non-steroidal anti-inflammatory drugs, NSAIDs) 계열의 물질들도 높은 농도로 유입되었으며, acetaminophen의 경우 스페인에서 최대 246 μg/L의 농도로, salicylic acid은 영국에서 최대 32.1 μg/L의 농도로 검출되었다 (Gómez et al., 2007;Kasprzyk-Hordern et al., 2009). Ibuprofen과 naproxen은 핀란드와 미국에서 각각 최대 23.4 μg/L와 12.8 μg/L의 농도로 검출되었다 (Thomas and Foster, 2005;Vieno et al., 2005). 신경 흥분제 계열 의 caffeine은 스페인에서 최대 118 μg/L로 검출되었다 (Gómez et al., 2007). 산업용 화학제품 중 부식방지제 로 사용되는 1H-benzotriazole은 독일에서 최대 25.6 μ g/L의 농도로 검출되었다 (Herzog et al., 2014). 반면, 호르몬류와 농약류는 대부분 1 μg/L의 낮은 농도로 유입되었으며, 과불화화합물은(PFAS) 0.001-2 μg/L의 농도 범위로 유입되었다. 과불화화합물 중 PFHxA와 PFOS는 스페인에서 각각 최대 1.9 μg/L와 0.7 μg/L의 농도로 유입되어 다른 과불화화합물(< 0.1 μg/L) 대비 높은 농도로 검출되었다 (Campo et al., 2014).

    하수 방류수에서 대부분의 미량오염물질은 0.001-10 μg/L의 농도 범위로 검출되었으며, 유입수 대비 농도 가 감소하였다. 방류수에서 가장 높은 농도로 검출된 미량오염물질은 metformin으로, 포르투갈에서 최대 58 μg/L로 검출되었다 (Carmona et al., 2017). 다음으로 검출농도가 높은 미량오염물질은 난연제 TCPP로 21 μg/L의 농도였으며, 이는 유입수(4 μg/L) 대비 오히려 농도가 크게 증가하였다 (Luo et al., 2014). 이런 현상 은 또 다른 난연제인 TCEP에서도 나타났으며, TCPP 와 TCEP 같은 염화 유기인산염 에스테르 난연제는 하수처리시설에서 거의 제거되지 않으며 방류수에서 농도가 증가 하는 경우가 있어 전구체 물질이 존재하 는 것으로 추정된다 (Reemtsma et al., 2008). 유입수에 서 농도가 높은 미량오염물질은 배출수에서도 그 농 도가 상대적으로 높았는데, caffeine과 acetaminophen의 경우 스페인에서 각각 최대 12 μg/L와 4.3 μg/L의 농 도로 배출되며, ibuprofen, naproxen와 mefenamic acid 와 같은 NSAIDs는 최대 1 μg/L 이상의 농도로 배출되 었다 (Gómez et al., 2007;Lindqvist et al., 2005;Rodriguez et al., 2003;Tauxe-Wuersch et al., 2005). 1H-benzotriazole과 4-Methyl-1H-benzotriazole과 같은 부 식방지제 역시 독일에서 각각 최대 9.3 μg/L와 4.2 μ g/L의 높은 농도로 배출되었다 (Herzog et al., 2014). 반면, 호르몬류와 농약류는 대부분 0.1 μg/L의 낮은 농도로 배출되었으며 과불화화합물은 0.0001-0.5 μg/L 이하의 낮은 농도로 배출되었다.

    하수처리시설에서 배출된 미량오염물질은 지표수 등 수계로 유입되어 희석, 흡착, 광분해, 생분해 등 다 양한 경로를 통해 분해 및 저감 된다고 알려져 있다 (Pal et al., 2010). 그러나 일부 잔류성이 강한 미량오 염물질의 경우 지표수에서 빈번하게 검출되었다. 특 히, 소비량이 많은 caffeine의 경우 미국과 대만의 지 표수에서 각각 0.2 μg/L, 1.8 μg/L의 최대 검출농도를 보였다 (Kasprzyk-Horden et al., 2009;Lin et al., 2011). 윤활제, 세제, 유화제 등으로 사용되는 nonylphenol의 경우, 중국과 그리스에서 각각 최대 33.2 μg/L와 2.7 μg/L 농도로 검출되었다.

    Fig. 1에서 보듯, 하수처리시설의 개별 미량오염물 질의 최대 검출농도는 문헌별 상당한 차이를 보였으 며, 이는 생활환경, 하수처리 공법별, 1인당 물 소비량 차이 등 다양한 요인에서 기인한 것으로 보인다. 일부 연구에 따르면, 특정 미량오염물질의 현지 생산 및 사 용/소비량은 하수처리시설에 유입되는 미량오염물질 의 검출농도와 높은 상관성을 보였다 (Luo et al., 2014). 한편, 조사된 미량오염물질의 대부분은 의약물 질 및 생활화학 제품에 관한 모니터링 결과이며, 농약 류나 산업용 화학물질의 분포현황에 대한 모니터링 결과는 연구결과는 상대적으로 제한적이었다.

    2.1.2 하수처리장 공정별 제거 현황

    앞서 조사된 문헌들의 결과를 통해 13개국 하수처 리시설에서의 미량오염물질 제거율과 방류수 내 평균 농도를 Fig. 2에 나타내었다. 조사된 문헌의 90% 이상이 표준활성슬러지 공법을 이용한 하수처리시설을 대상으 로 수행되었다. 지질 조절제(40-69%), 항생제(38-67%), 생활화학 제품(73-80%), 농약류(32-42%)와 같은 계열 군은 하수처리장별 유사한 처리효율을 보였으나, 호 르몬류(4-64%)나 베타 차단제(24-61%)의 경우 동일한 계열에서도 상당히 다른 처리효율을 보였다. 개별 미 량오염물질별 처리효율은 큰 편차를 보이는 경우도 있었는데, 특히 estrone의 경우 스페인에서는 74%의 높은 제거효율을 보였으나 일본, 영국, 스페인에서는 하수 방류수에서 농도가 더 증가하였다. 즉, 하수처리 시설별 수온과 처리공법 및 운전조건 등에 따라 일부 미량오염물질은 그 처리효율이 다르게 나타난 것으로 사료된다 (Oulton et al., 2010).

    NSAIDs 계열의 의약물질은 하수처리시설에서 가장 빈번하게 조사되었는데, 이들 대부분은 상당히 높은 제거효율을 보였다. Acetaminophen, salicylic acid, ibuprofen은 각각 99%, 98%, 88%의 높은 처리효율을 보였으며, naproxen, ketoprofen, mefenamic acid은 각각 69%, 61%, 46%의 처리효율을 나타내었다. 특히 acetaminophen과 salicylic acid의 처리효율은 여러 국가 에서 비교적 일관적이었으며 97% 이상 저감되었다. 스위스 물 보호법에서 지정한 지표물질인 diclofenac, metoprolol, carbamazepine의 경우, 각각 39%, 24%, 12%의 낮은 처리효율을 보였다. 또한, 과불화화합물 과 난연제는 하수처리시설에서 제거되지 못하고 그 농도가 오히려 다소 증가하였다.

    하수처리시설의 단위공정별 미량오염물질 제거율 을 살펴보면, 전처리 공정인 침사지와 1차 침전지는 미량오염물질 저감에 효과적이지 않다고 보고되었다 (Oulton et al., 2010). 응집・침전공정을 활용한 향상된 1차 처리공정에서도 소수성이 강한 사향(galaxolide, tonalide) 물질 외에는 20% 이하의 제거율을 보였다 (Carballa et al., 2004). 반면, 대부분의 미량오염물질은 2차 처리인 생물학적 처리공정에서 저감되는 것으로 알려져 있다 (Ternes et al., 2004). 미생물에 의한 미량오 염물질 제거기작은 생물학적 분해와 슬러지 표면의 흡 착으로 분류된다 (Suárez et al., 2008). 하수처리 공정별 미량오염물질처리의 기여율을 조사한 결과, 생물분해에 의한 저감이 45%, 슬러지 흡착에 의해 33%, UV와 같 은 소독공정에서 22% 저감되는 것으로 나타났다 (Salgado et al., 2012). 이는 하수처리시설 내 생물학적 처리공정이 주요 제거공정이며 미량오염물질의 생분 해성과 소수성과 같은 특성이 중요함을 말해준다. 과 불화화합물과 난연제 물질은 난분해성으로 생물학적 처리로 제거가 어렵다. 따라서 이들 물질의 하수처리 장 유입농도가 높은 경우, 생물학적 처리공정 외 추가 적인 처리공정이 요구된다 (Jeong et al., 2017). 더불어, acetaminophen, caffeine, metformin과 같이 80%가 넘는 처리효율을 보임에도 1 μg/L 이상의 농도로 방류되는 물질들의 경우, 그 위해성이 불부명하더라도 예방의 차원에서(precautionary principle) 관리방안을 생각해 볼 수 있다.

    2.2 국내 현황

    2.2.1 하수처리장 유입수 및 배출수 검출 종류 및 농도

    국내에서도 수계 내 미량오염물질에 대한 실태조사 가 이루어지고 있으나, 하수처리시설별 미량오염물질 모니터링 목록이 다른 경우가 많고, 물질별 전처리 및 분석방법에 대한 기준이 상이한 경우가 많아, 개별 미 량오염물질의 평균 검출농도는 문헌별로 상당한 차이 를 보였다 (Fig. 3). 본 논의에서는 국내 하수처리시설 방류수 내 미량오염물질 검출 현황에 대해 중점적으 로 다루었으며, 문헌별 공통적으로 조사가 이루어진 미량오염물질을 대상으로 논의하였다.

    국내 낙동강 수계에 위치한 하수처리시설 방류수에 대해 미량오염물질 모니터링이 진행되었다 (Choi et al., 2020; Seo et al., 2015;Seo et al., 2020). 낙동강 중 류에 위치한 구미와 대구의 6개 하수처리시설의 방류 수 내 미량오염물질 검출 현황을 Fig. 3(a)에 나타내었 다. 이들 하수처리시설에서 공통적으로 의약물질이 가장 빈번하게 검출되었으며, 총 의약물질의 평균 농 도는 0.6-11.7 μg/L 범위였다. 그 중 STP2 (sewage treatment plant)와 STP3에서 비교적 낮은 의약물질 농 도를 보였는데, 이는 다른 지역의 하수처리시설과 다 르게 산업폐수가 유입되며 생활하수의 비율이 낮아짐 에 따라 의약물질의 총 농도가 낮게 검출되는 것으로 보인다 (Choi et al., 2020). 소염진통제로 사용되는 niflumic acid는 하수처리시설에서 잘 처리되지 않는 것으로 보고되며 방류수 내 평균 1.5 μg/L 농도로 가 장 높게 배출되었고, 위산분비 억제제로 처방되는 cimetidine은 평균 1.4 μg/L 농도로 그 뒤를 이었다. Metformin은 평균 1.2 μg/L 농도로 높게 배출되었으나, 국외 방류수에서 조사된 농도 범위 (1.3-58 μg/L)보다 는 낮은 수준이었다. 진통제인 tramadol, 고혈압 치료 제인 telmisartan은 각각 1.1 μg/L, 0.9 μg/L의 평균 농 도로 검출되었다.

    부식방지제는 의약물질 다음으로 높은 평균 농도를 보였다. 그러나 Fig. 3(a)에서 보듯, STP2와 STP3과 같 은 일부 하수처리시설에서만 높은 농도로 방류되었으 며, 이는 산업폐수와 연계처리 시 높은 농도의 부식방 지제가 유입된 것으로 보인다. 특히, benzotriazole은 STP3에서 25 μg/L의 평균 농도를 보이며 단일 물질 기준으로는 가장 높은 농도를 보였다. 농약류 제품은 의약물질과 부식방지제 다음으로 평균 농도가 높았 다. 농약류 중에서는 atrazine이 평균 0.2 μg/L의 농도 로 가장 높았으며, 국외에서 조사된 농도(0.013 μg/L) 보다 10배 이상 높게 검출되었다. Atrazine은 내분비 교란의 특성을 가지고 대사체의 잔류성이 높아 유럽 연합에서 사용 금지된 물질인데 (Singh et al., 2018), 국내 하수에서 상당히 높은 농도로 검출되어 그 기원 (source)에 대한 조사가 필요해 보인다. 그 외에도 icaridin과 diuron이 0.1 μg/L의 농도로 검출되었다.

    총 13종의 과불화화합물은 0.22 μg/L의 평균 농도를 보였다. 그 중 perfluoroalkyl carboxylic acids (PFCAs) 는 0.08 μg/L, perfluoroalkyl surfonic acids (PFSAs)는 0.14 μg/L의 평균 농도를 보였다. 특히, PFHxS는 0.13 μg/L의 농도를 보이며 다른 개별 물질 대비 높은 농도 로 검출되었다. 가장 빈번히 조사되는 PFOA, PFOS, PFBS는 각각 0.02 μg/L, 0.01 μg/L, 0.02 μg/L의 농도로 검출되었다. 검출된 과불화화합물은 미국 보건국이나 유럽연합의 가이드라인을 대체적으로 만족하고 있지 만 (PFOA + PFOS 농도 0.07 μg/L 이하 혹은 총 과불 화합물 농도 0.5 μg/L 이하), PFHxS와 같이 0.1 μg/L 이상으로 배출되는 개별 물질에 대해서는 관리가 필 요해 보인다.

    Fig. 3(b)는 국내 4대강 소재의 하수처리시설 방류 수 내 대표적인 의약물질 농도를 나타내었다. 한강과 낙동강 소재의 하수처리시설 방류수에서 cimetidine이 각각 4.9 μg/L, 1.4 μg/L로 검출되며 가장 높은 농도를 보 였다. 다음으로는 간질 치료제로 사용되는 carbamazepine 이 영산강 소재의 하수처리시설 방류수에서 1.2 μg/L의 농도로 높게 검출되었다. 하지만, 한강과 낙동강 소재 의 하수처리시설 방류수에서는 0.1 μg/L의 검출농도 를 보여 상대적으로 낮게 검출되었다. Acetaminophen 역시 낙동강과 한강에서 각각 0.6 μg/L, 0.005 μg/L (LOQ=0.4 ng/L)의 검출농도를 보여 지역적 차이를 보 였다. 반면, caffeine과 sulfamethoxazole의 경우 각각 0.3 μg/L, 0.2 μg/L의 평균 농도를 보이며 지역적으로 일관된 검출농도를 보였다. Fig. 3에서 보듯, 하수처리 시설의 개별 미량오염물질의 평균 검출농도는 문헌별 상당한 차이를 보였다. 향후 체계적인 모니터링 기준 정립을 통해 하수처리시설별 미량오염물질 모니터링 항목 확대 및 조정이 필요하다.

    하수 방류수에 높은 농도로 검출된 미량오염물질은 낙동강 하류에서도 상당히 높은 농도로 검출되었는데, niflumic acid와 melamine은 각각 0.32 μg/L, 11 μg/L의 농도로 가장 높게 검출된다고 보고되었다 (Park and Jeon, 2021). 또한 위해성 측면에서 산업에서 기인한 화학물질들은 대부분 높은 독성과 농도를 보였는데, TCPP와 같은 난연제는 조사된 전체 미량오염물질 중 가장 높은 위해성을 보였다 (Park and Jeon, 2021). 의 약물질 중에서는 carbamazepine이 가장 높은 위해성을 보였다. 과불화화합물의 경우 국내 160개 수돗물 시료 에서 PFOS, PFPeA, PFHxA, PFOA가 절반 이상의 시 료에서 검출되었으며, PFOA와 PFOS는 최대 0.20 μ g/L와 0.37 μg/L의 농도로 검출되어 잠재적인 위해성 을 보였다 (NIER, 2010). 이 결과는 하수처리시설 방 류수 내 검출되는 미량오염물질 목록과 일치하며, 하 수처리시설의 방류수가 수계의 미량오염물질 오염의 주요 오염원이라는 것을 시사한다. 따라서 난분해성 의약물질, 난연제, 과불화화합물 등 낮은 처리효율을 보이는 미량오염물질에 대한 지속적인 모니터링 및 적절한 관리대책 수립이 필요하다.

    2.2.2 하수처리장 공정별 제거 현황

    Fig. 4는 부산 소재의 10개 하수처리시설을 대상으로 조사된 미량오염물질의 처리효율을 나타내었다 (Sim et al., 2010). 해당 조사에서는 처리용량 7,000 ton/일부터 330,000 ton/일의 대규모 하수처리시설까지 다양하게 포 함하였다. 처리공법별로는 생물 여과공법, 표준활성슬 러지 공법, 연속 회분식 공법, anaerobic/anoix/oxic (A2O) 공법, modified Ludzack Ettinger (MLE) 공법 등 다양하 게 적용되었으며, 수리학적 체류시간 또한 11.8–21.3 시 간으로 다양하게 분포하였다. 조사 결과, 해당 하수 처리장들의 다양한 생물학적 처리공법 및 운전조건에도 불구하고 하수처리시설별 미량오염물질 처리효율은 유사 하게 나타났다. Acetylsalicylic acid, caffeine, acetaminophen 은 유입수에서 1-10 μg/L의 높은 농도로 유입되었는데, 하 수처리시설 공법 및 운전조건과 상관없이 99% 이상의 높 은 처리효율을 보였다. Ibuprofen, gemfibrozil, ketoprofen, naproxen 또한 각각 99%, 99%, 88%, 87%의 높은 처리효율 을 보였다. 반면 carbamazepine, clofibric acid, diclofenac은 33% 이하의 낮은 처리효율을 보였다.

    국내외 다양한 하수처리시설에서 미량오염물질 제 거율을 조사한 결과 하수처리 공법별 차이는 크지 않 았다. 특히, 생물학적 처리공정은 미량오염물질 제거 에 가장 중요한 처리공정으로써 다양한 처리공법에 따른 제거율 차이가 예상되었지만, 조사된 문헌들을 검토한 결과 하수 처리공법별, 운전조건별 요인은 제 거율에 크게 영향을 미치지 않았다. 반면, 미량오염물 질 종류별로 제거율은 다양하게 나타났다. Table 2는 국외 하수처리시설에서 제거율에 따라 미량오염물질 을 간단히 분류하였다 (Luo et al., 2014). 이러한 분류 경향은 국내에서도 유사하였으며 acetaminophen, caffeine, ibuprofen, naproxen, salicylic acid와 같은 물질 은 70% 이상의 높은 제거율을 보였고, carbamazepine, diclofenac, metoprolol과 같은 물질은 40% 이하의 제거 율을 보였다. 이는 활성슬러지 공법을 통한 미량오염 물질의 생분해 속도상수 (Kbiol) 값을 조사한 연구에서 도 유사하게 나타났으며, ibuprofen과 naproxen의 생분 해 속도상수 값은 각각 21-35 Lgss-1d-1, 1-2 Lgss-1d-1으로 diclofenac (< 0.1 Lgss-1d-1)과 clarithromycin (< 0.5 Lgss-1d-1) 대비 높은 제거율을 보였다 (Joss et al., 2006). 따라서 미량오염물질의 소수성, 생분해성과 같은 특 성에 따라 제거율 차이를 보였으며, 하수처리 공법 및 운전조건과 더불어 환경요인 (수온, 강우) 등에 따른 미량오염물질 처리율 변화에 대한 정보가 필요한데, 현재 관련한 연구가 활발히 진행중이다 (Achermann et al., 2018;Meynet et al., 2020;Wang et al., 2020).

    3. 미량오염물질 규제 및 관리 정책 동향

    하수처리과정에서 완벽히 처리되지 않은 미량오염 물질은 지표수로 흘러 들어가서 생태계에 악영향을 미치고 상수원의 수질을 위협할 우려가 있으므로, 하 수처리시설로부터의 유출을 최소화하는 것이 바람직 하다. 그러나 미량오염물질 제거를 위해 방류수 추가 처리 공정을 도입할 경우 그 설치와 운영에 따른 추 가 비용이 발생하게 된다. 따라서 하수 방류수 수질강 화 처리 시설의 도입을 위해 미량오염물질의 위해성 평가 및 그 처리 수준에 대한 정보가 요구되고, 강화 처리 공정 도입이 필요한 처리장 선정, 공정별 적용 가능성, 재정 확보 방안 등에 대한 검토가 필요하다. 또한, 미량오염물질로 인한 수질 이슈 관리 방안으로 하수처리시설 강화에 대한 모든 이해당사자의 공감 및 정책적 뒷받침이 필요하다. 이 장에서는 국내외 사 례를 통해 미량오염물질 규제 및 관리 정책에 관하여 살펴보고자 한다.

    3.1 국외 미량오염물질 규제 및 관리 정책 동향

    3.1.1 하수방류수 강화처리를 통한 미량오염물질 관리

    하수방류수 강화처리를 통한 미량오염물질의 저감 전략은 2021년 현재까지는 서유럽 권역에서 주로 시 행되고 있다. Fig. 5는 서유럽에서 미량오염물질 저감 을 위한 방류수 강화처리가 적용된 하수처리장의 분 포를 나타내었다 (VSA Micropoll, 2020). 이하 본문에 서는 스위스, 독일 등 서유럽 국가들의 수계 미량오염 물질 관리 및 방류수 강화처리 관련 정책 동향에 대 하여 소개한다.

    스위스: 스위스는 2021년 현재로서는 유일하게 국 가 차원에서 포괄적인 미량오염물질 관리 및 규제 정책 을 시행 중이다. 스위스는 방류수 수질 강화처리 적용에 필요한 제도 정비, 사회적 인식, 기술 수준 등 대부분의 분야에서 앞서 나가고 있으며, 2020년 기준 100만 명 거주 구역의 12개 하수처리장에서 미량오염물질 제거 를 위한 방류수 강화처리를 시행 중이다 (VSA Micropoll, 2020). 2016년부터 시행 중인 스위스의 물 보 호법(water protection act)에 따르면 방류수 수질 강화처 리 도입 대상 하수처리장은 2040년까지 지표 미량오염 물질을 유입수 대비 80% 이상 제거하여 방류해야 한다. 관리 대상 미량오염물질은 제거 대상 미량오염물질은 분석의 용이성, 생물학적 분해 저항성, 상시 관찰 가능 한 높은 유입농도, 고도처리(오존 및 활성탄) 시 제거율 을 고려하여 12종이 선정되었다 (McArdell, 2019; Table 3). 방류수 수질 강화처리를 적용할 하수처리장은 방류수 수질 강화처리의 적용 목적에 따라 다음의 기준으로 선 정된다. 1) 담당 인구수 8만 명 이상 하수처리시설은 스 위스 인구의 50% 이상의 오염부하량을 처리하므로, 오 염물질 부하 저감 차원에서 강화된 처리를 도입한다. 2) 담당 인구수 2만 4천명 이상이며 호수에 방류하는 하수처리시설은 상수원 수질을 보호하기 위해 강화된 처리를 도입한다. 3) 담당 인구수 8천명 이상이면서 방 류수역의 유량 중 하수처리수가 10% 이상인 구역은 방 류수역에서 독성에 취약한 생물을 보호하기 위해 강화 된 처리를 도입한다.

    하수처리시설 강화처리 도입 및 운영 비용은 오염 유발자 부담의 원칙(polluter pays principle)에 따라 강 화처리 도입 대상 하수처리시설을 이용하는 거주 구 역 주민을 대상으로 1인당 연간 9 스위스프랑(약 11,000원)을 부담하도록 하여 확보한다. 해당 비용은 방류수 강화처리를 도입하지 않은 대상 하수처리시설 의 담당 구역 주민들에게만 징수한다. 방류수 강화처 리를 도입한 하수처리시설의 담당 구역 주민들은 해 당 비용을 납부하지 않아도 되지만 대신 방류수 강화 처리를 도입하여 증가한 하수처리시설의 증가한 운영 비용을 감당해야 한다 (Meier, 2018).

    미량오염물질 관리의 근거가 되는 물 보호법 개정 은 방류수 강화처리 도입에 대한 기술적 근거를 마련 하고, 사회적 합의를 이끌어내기 위한 10여년간의 준 비 과정을 통해 이뤄졌다 (Meier, 2018). Fig 6은 스위 스에서 물 보호법 개정을 위해 진행된 기술적・사회적 준비 과정을 나타낸다. 스위스 당국은 2006년까지 진 행된 파일럿 테스트를 통해 오존과 활성탄을 이용한 방류수 강화처리의 기술적 적용가능성을 확인하였다. 또한, 재원 마련과 사회적 합의를 위해 2009년에 조례 개정, 2012년에 법 개정에 대한 국민과 이해관계자를 포함한 공개 협의에 나섰다. 비용-편익 분석 등을 통 해 방류수 강화처리의 이점을 국민에 홍보한 결과 80%의 시민이 개정안에 대하여 찬성하는 긍정적인 반응을 이끌어냈다 (Logar et al., 2014). 높은 대중적 지지를 바탕으로 2013년 법 개정안이 스위스 연방 의 회에 상정되었고 2014년 75퍼센트의 찬성율로 가결되 어 2016년 이래로 개정된 물 보호법의 효력이 발생하 여 지속되고 있다.

    독일: 독일은 스위스와 더불어 미량오염물질 관리 를 위한 방류수 강화처리가 시행되고 있는 대표적인 국가이다. 국가 차원의 미량오염물질 규제 정책은 없 으나 미량오염물질 저감 방안과 하수처리시설의 강화 및 재정 조달 방안에 관한 연구를 진행하였다 (Ahting et al., 2018;Gawel et al., 2015). 중앙 정책과는 별개로 지방정부 차원에서 라인강 변에 접하고 있는 Baden-Württemberg와 Nordrhein-Westfalen 주는 미량오 염물질 저감을 위하여 하수처리시설의 방류수 강화처 리를 도입하였다.

    Baden-Württemberg 주는 방류수 강화처리를 통한 미량오염물질 관리에서 스위스와 유사한 접근 방식을 택했다. 우선, 방류수 강화처리를 적용할 하수처리시 설이 주 환경청 차원의 지침과 가이드라인을 통하여 선정되었다. Baden-Württemberg 주의 하수처리시설 중 처리 담당 구역의 인구가 50만명 이상이거나 담당 구 역 인구가 1만명 이상이면서 1) 처리수를 호수에 방류 하는 경우, 2) 처리수를 지하수로 주입하는 경우, 3) 방류된 처리수가 방류 수역 유량의 50% 이상을 차지 하는 경우, 4) 석회암 지대(카르스트)로 유출되는 경우 중 어느 하나라도 해당되면 방류수 강화처리 도입 대 상으로 선정하였다. 그 결과, 지역 하수처리시설 906 개 중 125개 하수처리장이 상기 기준에 해당되었다. 선정된 하수처리시설은 7종의 지표물질(Table 3)에 대 하여 최소 80%의 제거율 달성을 목표로 하고 있다. 2019년 기준 바덴-뷔르템베르크 주는 15개소 하수처 리장에 활성탄 흡착 고도처리공정을 적용 및 운영 중 이며, 추가로 17개의 하수처리시설에 오존 및 활성탄 을 이용한 방류수 강화처리를 적용할 준비 단계에 있 다 (Acosta, 2019).

    Nordrhein-Westfalen 주는 독일 최대의 공업지대이면 서 최대의 인구밀집지역이기도 하다. 산업용, 의약용 화학물질이 상수원으로 쓰이는 라인강 중하류 유역으 로 유입되었고, 이로 인한 상수원 수질 우려가 방류수 강화처리 도입의 압력으로 작용했다 (Kosek et al., 2020). 그 결과 Nordrhein-Westfalen 주는 2018년 기준 11개의 하수처리시설에서 미량오염물질 저감을 위한 방류수 강화처리를 도입하여 운영 중이며, 19개의 하 수처리시설에 대하여 추가로 방류수 강화처리를 도입 할 계획이다. 또한, 126개의 하수처리시설에서 방류수 강화처리에 대한 적합성 평가가 진행 중이며, 다양한 방류수 강화처리 기법을 하수처리 상황별로 구체화하 여 연구하는 17개의 프로젝트가 별도로 진행되고 있 다 (Kompentenzzentrum Mikorschadstoffe. NRW, 2018).

    3.1.2 물 재이용에서 미량오염물질 관리 정책

    물이 부족하고 새로운 수원을 개발하기 어려운 지 역에서는 하수 처리수를 재처리하여 공업용, 관개용, 음용수 등 다양한 용도로 사용하는 물 재이용이 활발 히 이루어지고 있다. 그러나, 하수는 다양한 오염물질 들을 포함하고 있기 때문에 재사용할 수 있는 수준의 수질로 만들기 위해서는 강화된 처리가 요구된다. 특 히, 하수를 처리하여 음용수로 사용하는 먹는물 재이 용(potable reuse)에서는 위생 및 보건, 사용자의 인식 등의 이유로 보편적인 먹는물 수질기준 이상의 강화 된 기준이 적용되고 있다. 물 재이용의 수질 규제는 위험도 평가(risk assessment) 기반으로 병원균 및 화학 물질에 의한 위해성을 최소화하는 방향으로 접근하게 되고, 강화된 평가 기준을 만족시키기 위해 고도처리 가 적용된다. 선진국이지만 강수가 부족한 지역이 많 이 분포한 미국과 호주에서는 먹는물 재이용을 위한 수질관리 정책이 발전되어 왔다. 따라서, 이 장에서는 미국과 호주의 정책 사례를 통하여 물 재이용에서 미량 오염물질 관리 및 고도처리 관련 정책을 살펴보았다.

    미국: 미국에서는 하・폐수 방류수에 요구되는 미 량오염물질 규제는 없는 것으로 파악된다 (Audenaert et al., 2014). 그러나, 고도처리된 하・폐수를 먹는물로 재이용 시 안전한 식수법(safe drinking water act)에 따 른 먹는물 수질기준과 생물학적 및 화학적 위험을 고 려한 위험 평가 기준을 준수해야 한다. 즉, 먹는물 재 이용수는 먹는물과 동일한 수준의 수질 규제 및 평가 기준이 적용된다. 먹는물 재이용에 별도로 요구되는 미량오염물질 규제는 없으나, 국립물환경연구소 (National Water Research Institute, NWRI)에서는 먹는 물 재이용을 위한 고도처리 공정에서의 제거율 모니 터링 대상 11개 미량오염물질과 하・폐수 원수에서 발 견될 경우 최종 처리 후 모니터링 대상이 되는 6종의 미량오염물질을 포함하는 수질 기준을 제시하였다. (Table 3, WateReuse Research Foundation, 2015). 또한, 미국 환경청(United States Environmental Proection Agency, US EPA)에서 배포한 물재이용 가이드라인 (US EPA, 2012)은 용도별 물 재이용 수질기준 및 강 화처리 기준에 대한 상세한 도움말을 제공하고 있다.

    미국의 주(州) 중에서 물 재이용 역사가 오래되었으 며 현재도 물 재이용 제도에 관한 활발한 논의가 진 행되고 있는 캘리포니아 주의 제도가 주목할 만하다. 캘리포니아는 1970년대부터 상수원 수원으로 지하수 를 하수 처리수로 충전하는 간접 먹는물 재이용 (indirect potable reuse)을 시행하여 2017년 기준 160만 명에 달하는 주민들이 처리된 지하수를 수원으로 공 급하는 지역에 거주하고 있다.

    캘리포니아에서 시행 중인 간접 먹는물 재이용은 역삼투/고도산화처리 연계 공정을 표준 처리공정으로 채택하고 있으며, 미량오염물질을 위시한 화학적, 생 물학적 위험을 포괄한 CEC(constituents of emerging constituents)를 고려한 수질기준을 규정하고 있다. CEC 모니터링 항목은 과불화화합물처럼 실제 위해성 을 띠는 물질과 연관된 건강관련 지표(Health-based), 여성호르몬 활성(estrogenicty) 같은 생물학적 활성을 검사하는 생물학적 검사지표(bionalaytical screening), Sucarlose처럼 위해성은 아직 알려지지 않았으나 일반 적인 하수처리에서 잘 제거되지 않아 고도처리공정의 성능을 평가하기 좋은 성과 지표(performance indicator), 즉시 분석이 어려운 미량오염물질 대신 DOC (dissolved organic carbon), UV 흡광도처럼 빠르게 측 정 가능한 대리지표(surrogate)로 이루어져 있다 (Table 3). 각각의 모니터링 항목은 재이용수 내 미량오염물 질로 인한 위해성과 고도처리 공정의 효율을 평가하 는 데 이용된다. 재이용수 내 CEC 모니터링은 재이용 플랜트의 초기 운영 단계에서는 측정할 CEC 지표를 선정하고 지표의 제거율이 충분히 확보되는지 판단하 는 데 사용되며, 운영 단계에서는 안정적인 공정 운영 과 수질 문제 발생 여부를 판단하는 데 쓰인다.

    호주: 호주 대부분의 지역은 강우량이 적은 건조 기후이기 때문에 물 재이용이 활성화되어 있으며, 주 요 도시의 물 부족 현상으로 인해 먹는물 재이용도 비교적 활발히 일어나고 있다. 현재 서호주(Western Australia) 주의 중심도시 퍼스에서는 하수를 처리하여 지하대수층에 주입해 주민 10만명 분의 수원으로 사 용하고 있으며, 뉴사우스웨일스 주의 헉스베리-네핀 강 상류의 Saint Marys 하수처리시설에서는 하류의 수 질 보호를 위해 하수를 고도처리 후 강에 방류하여 하류의 도시에서 상수원으로 취수하는 사실상의 먹는 물 재이용(de facto potable reuse)이 이뤄지고 있다 (Khan and Anderson, 2018).

    이러한 먹는물 재이용은 국가 수질관리 전략의 일환 으로 배포된 호주 물 재이용 가이드라인의 지침을 준수 하여 이루어졌다. 특히, 호주에서는 하수를 처리하여 지 하수에 충전하는 경우뿐 아니라, 상수원에 직접 공급하 거나 상수원에 영향을 주는 강에 방류하는 경우 모두 호주의 먹는물 재이용 가이드라인에 따라 관리하도록 하고 있다 (NRMMC, 2008;NRMMC, 2009).

    호주 먹는물 재이용수(이하 재이용수)의 수질 규제는 위험도 평가 방식으로 이뤄지며, 미생물과 화학물질에 대한 위험 요소 규명과 인체 노출량을 기반으로 재이용 수 사용에 따른 실질적 위험을 평가한다 (NRMMC, 2006). 이중 이차침전지 유출수에서 검출된 소독부산물 14종, 농약 43종, 의약물질 및 대사물질 79종, 난연제 2종, 다이옥신류 화합물 8종, 기타 유기물질 4종에 대하 여 최대 검출농도와 각 물질별 위해성을 고려한 모니터 링 권고기준치를 제시하였다 (NRMMC, 2008). 또한, 호 주 당국은 현재 주로 사용되는 자외선, 염소, 오존, 역삼 투 및 나노여과(Nanofiltration, NF), 분리막 생물반응기 (Membrane Bioreactor, MBR) 등의 물 재이용 공정에 대 한 검증 프로토콜을 정립하였다 (Australian Water Recycling Centre of Excellence, 2017).

    3.2 국내 미량오염물질 규제 및 관리 정책 동향

    국내 하・폐수처리시설의 미량오염물질 관리는 물 환경보전법 및 그 시행규칙 (MOE, 2020a)과 수질오 염물질 지정 등에 관한 지침 (NIER, 2018a)에 따라 이뤄진다. 산업폐수배출시설, 공공폐수처리시설, 산업 폐수가 유입되는 공공하수처리시설, 이들 주변 공공 수역(공단천)이 규제의 대상이 되며, 물환경보전법 시행규칙에 따라 수질오염물질과 특정수질오염물질 의 배출 기준을 준수해야 한다. 새로운 후보 물질은 국립환경과학원이 지정한 우선순위물질 연차별 모니 터링을 통해 배출실태를 파악하고, 국내외 검출빈도 와 위해도 등을 검토하여 지속적으로 감시할 필요가 있다고 인정되는 물질에 대하여 감시항목으로 지정하 도록 환경부 장관에 요청할 수 있다. 그러나 생활하수 의 오염부하량과 그에 따른 미량오염물질 배출이 큰 공공하수처리시설은 폐수 연계처리를 하는 경우를 제 외하고는 감시 대상에 포함되어 있지 않고, 수질오염 물질 및 우선순위물질 목록도 의약물질, 농약, 산업용 물질 등 광범위한 미량오염물질이 미포함되어 있는 실정이다.

    공공하수처리시설에서 처리되는 방류수의 수질기 준을 규정한 하수도법 (MOE, 2021)과 하수 재처리 수의 수질기준을 규정한 물 재이용 촉진 및 지원에 관한 법률 (MOE, 2020b)에도 미량오염물질 관련 규 정은 없는 것으로 파악된다. 먹는물 재이용의 경우 하 수처리수로 지하수를 충전할 경우 처리수가 먹는물 수질기준에 부합해야 한다는 규정이 있어 먹는물 수 질기준에 명시된 미량오염물질 규제 기준을 맞춰야 하지만, 현재까지는 국내에서 지하수 충전으로 먹는 물 재이용을 시도한 경우가 없는 것으로 파악된다. 상 류에서 방류된 하수가 하천에 유입된 후 하류 지역에 서 취수하는 사실상의 재이용(de facto reuse)이 하수재 이용과 관련될 수 있으나, 이 경우에 대한 규제나 지 침은 아직 마련되어 있지 않다.

    비록 현행 제도에서 미량오염물질 제거를 목적으로 하수 방류수 강화처리를 도입해야 하는 규정은 없으 나, 하수 재이용 활성화 및 엄격해지는 방류수 수질 관리의 정책 기조에 따라 최종 방류수에 대한 강화처 리가 진행될 수도 있다. 일례로, 물 재이용법 시행령 에 따르면 1일 하수처리 용량이 5,000 m3 이상인 하・폐 수처리시설은 1일 처리량의 10% 이상을 의무적으로 재이용해야 하므로, 국내 다수의 하수처리시설에서 장 내용수, 하천 유지용수, 농업용수, 공업용수 등의 목적 으로 하수를 재이용하고 있다. 하천 등의 유지용수, 친 수용수로 사용되는 사례처럼 하수 재이용 시 일반적인 하수 방류수보다 엄격한 수질기준을 요구할 경우 기존 의 생물학적 처리 및 응집처리보다 강화처리가 요구될 수 있다. 실제로 환경부가 발간한 2018 하수도통계 에 따르면 하천 등 유지용수, 공업용수에서 재이용 목 적으로 사용하는 물에 대해서는 막여과, 오존, 활성탄 등의 강화된 하수처리를 적용하고 있는 사례를 찾아 볼 수 있다 (MOE, 2019a).

    보다 일반적인 경우로, 유기물, 총인, 소독 등 일반 적인 수질 항목에 대한 기준 강화로 하수 방류수의 고도처리를 고려해야 할 수도 있다. 2019년 개정된 물 환경보전법 시행령 및 시행규칙 (MOE, 2020a)에 따라 하・폐수 내 유기물질 지표가 화학적 산소요구량 (Chemical Oxygen Demand, COD)에서 총유기탄소 (Total Organic Carbon, TOC)로 2022년까지 단계적으 로 전환될 예정이다. TOC는 COD보다 난분해성 유기 물질을 정확히 반영할 수 있는 지표이기 때문에, TOC 로 수질기준을 전환하면 하수 성상에 따라 유기물을 추가적으로 저감하기 위해 오존, 활성탄 등의 고도처 리가 필요할 수도 있다.

    한편으로는 미량오염물질 관리제도 도입 시 근거 마련을 위한 사전연구가 활발히 이뤄지고 있다. 우선 미량오염물질 관리에 대한 기초연구가 활발히 진행 중이다. 국립환경과학원에서는 산업폐수 업종별 수질 오염물질 배출목록 조사’ (NIER, 2018b), ‘신규 수질오 염물질 적정 처리기술 및 관리방안 연구’ (NIER, 2015), ‘하수처리시설 미량오염물질 물질수지 분석 및 관리방안 연구’ (NIER, 2018c) 등 하・폐수처리시설에 서 미량오염물질의 분포와 거동 파악을 위한 연구가 진행되고 있다. 또한, 미량오염물질 관리 및 저감을 위한 민간 연구지원도 활발히 이뤄지고 있다. 대표적 으로 한국환경산업기술원에서 지원하는 ‘상하수도 혁 신 기술개발사업’은 미량 및 신종오염물질 최적관리 기술 분야 8개의 기술과제에서 미량오염물질 측정 및 분석기술, 하수처리공정에서 미량오염물질의 거동 평 가 및 제거 예측기술, 정수 및 하수대상 최적 처리기 술 등 미량오염물질의 거동을 파악하고 효율적 관리 를 위한 기술개발 연구를 지원하고 있다.

    지역적 특성상 현행 제도 이상의 미량오염물질 관 련 규제 및 고도처리 도입이 요구되어 하・폐수처리의 강화를 추진 중인 낙동강 유역의 사례도 주목할 만하 다. 낙동강 유역은 국내에서 사실상의 먹는물 재이용 (unplanned potable reuse or de facto potable reuse)이 일 어나는 대표적인 지역이다. 낙동강 중상류에 위치한 대도시인 대구, 공업도시인 구미를 비롯한 여러 도시 에서는 하・폐수를 방류하고, 하류의 부산과 경남의 도 시들은 이러한 낙동강물을 수원으로 이용한다. 2008 년부터 2012년까지의 강의 물이 저수량보다 적은 1-3 월의 저수기 동안 낙동강의 유량에서 하・폐수처리시 설의 방류수가 차지하는 비중은 평균 23.6%에 달할 정도로 높기 때문에 낙동강 물을 취수하는 하류 도시 를 중심으로 고질적인 상수원 수질 악화에 대한 우려 가 제기되어 왔다 (Lee et al., 2015). 낙동강 유역 도시 의 먹는물 수질 문제를 해결하기 위해 환경부는 낙동 강 통합 물관리를 추진하고 있다. 그 노력의 일환으로 2020년 낙동강 통합 물관리 방안 연구를 진행하였고 지역주민 및 각계의 의견을 수렴하기 위한 토론회를 개최하였다. 본 연구에서는 공업폐수를 재처리해 사 용하는 폐수 무방류시스템 도입과 대형 공공하수처리 시설 대상 고도처리 추진 등의 방안이 제시되어 현행 보다 엄격한 미량오염물질 관리 정책이 수립될 것으 로 전망된다 (KWSES et al., 2020).

    4. 신종 미량오염물질 관리체계의 현황과 방향

    국내외적으로 수중 미량오염물질에 대한 문제 인식 이 확대되며 미량오염물질 모니터링 및 관리가 요구 되고 있다. 미량오염물질 및 신규오염물질 등에 관한 관리는 수계 잔류농도를 조사하는 모니터링과 환경 위해성 평가로 구성되며, 그 결과를 바탕으로 해당 미 량오염물질에 대한 조사 지속 및 감시항목으로 지정 여부를 결정한다. 국내에서도 US EPA와 동일한 방식 인 우선 관리대상물질 선정 절차에 따라 (Prioritizing contaminants for monitoring and management), 수질오염 물질의 지정 및 배출허용 기준을 설정하고 있으나, 신 종 미량오염물질의 경우 그 분석 및 생태 독성 자료 의 부족으로 관리대상물질 선정이 어려운 경우도 있 다 (Jeong et al., 2017). 따라서, 이 장에서는 현행되는 미량오염물질 분석방법 및 위해성 평가 방법을 살펴 보고 향후 개선 방향에 대해 논의하였다.

    4.1 미량오염물질 모니터링 및 분석방법

    미량오염물질 분석방법에 대해 살펴보면, 2000년대 이후부터 시료 농축・정제기술과 결합된 tandem MS (mass spectrometry) 같은 질량분석기를 활용하여 다양 한 미량오염물질의 검출이 가능하였다 (Choi, 2012;Jeon et al., 2016). 특히, 의약물질과 같은 생활유래 미 량오염물질은 오염물질의 표준물질 확보가 가능하여 표적분석기법(target screening)을 통해 정성・정량분석 이 실시되었다 (Jeon et al., 2016). 한편 표적분석법의 경우 순도 높은 표준물질의 확보가 사전에 요구되는 데, 일반적으로 이러한 표준물질의 확보에 많은 시간 과 비용이 소요된다. 또한, 표적분석 시 분석의 정밀 도와 정확도를 개선하기 위해 안전동위원소기법 (stable isotope analysis)을 이용하는데 이때 첨가되는 동위원소 표준물질은 일반적으로 1 mg에 백만원 이상 의 가격으로 판매되며 분석비용을 높이는 문제를 초 래하였다 (Baek et al., 2021). 최근 국내에서 표적분석 시 주입되는 동위원소 표준물질을 대체하기 위해 기 계학습(machine learning)을 활용한 표적분석법에 대한 연구가 보고되었다 (Baek et al., 2021). 해당 연구에서 는 MS에서 검출되는 특정한 유기물 피크가 동위원소 표준물질과 일정한 상관관계를 가질 것으로 가정하여 기계학습 모델을 개발하였으며, sulpiride, metformine, benzotriazole, niflumic acid, tebuconazole과 같이 5개의 미량오염물질에 대해 0.84의 높은 평균 결졍계수를 보 였다 (Baek et al., 2021). 분석화학과 인공지능의 융합 연구는 향후 개선되어 확증된 정보 수준의 신뢰성을 가지는 것을 목표로 연구될 것으로 보이며, 이러한 시 도는 분석의 진입장벽을 낮추고 기관별 통일된 분석 법 확보에 일조할 것으로 사료된다.

    한편, 환경 시료 내 대상물질은 다양한 하수처리공 정을 거치며 변환체(Transformation Products, TP)나 대 사체(metabolites)를 형성하게 된다. 이러한 변환체는 일반적으로 모화합물 대비 독성이 낮으나, 일부 농약 류와 같은 미량오염물질은 독성이 더 증가한다고 보 고되었다 (Jeon et al., 2016). 이처럼 모화합물과 분해 산물의 종합적인 모니터링 및 위해성 평가가 요구되 지만, 미지물질에 대한 표준물질 확보의 어려움과 같 은 분석기법 정립에 대한 한계점이 존재하였다. 최근, 알려진 오염물질이지만 표준물질이 없는 경우 또는 다양한 경로를 통해 분자구조가 바뀐 변환체나 대사 체와 같은 미지물질의 경우, 오비트랩(orbitrap) 또는 비행시간형(Time of Flight, TOF) 고분해능질량분석기 (High Resolution Mass Spectrometry, HRMS)를 활용하 여 화합물의 원자구조 및 분자식을 추정하여 환경 내 미지의 물질 탐색에 활용되고 있다 (Choi, 2012;Jeon et al., 2016). 이러한 분석기법은 존재가 의심되는 물 질의 예측 여부에 따라 추정(suspect) 또는 비표적 (nontarget screening) 분석으로 분류되며 표준물질 없 이도 그 존재 확인이 가능하다. 최근 낙동강 중류에 위치한 하수처리시설에서 방류되는 미량오염물질에 대해 표적/추정/비표적 분석을 실시한 연구에 따르면, 보고되지 않았던 telmisartan과 같은 약물이 높은 농도 로 검출되며 위해성 지수가 높게 나타났다 (Choi et al., 2020). 이와 관련하여 환경부 지원‘상하수도 혁신 기술개발사업’에서는 표적/비표적 분석기법을 활용하 여 미확인(unknown) 미량오염물질을 측정 및 분석할 수 있는 기술을 개발하고 그 분석결과를 데이터베이 스화하는 작업을 진행중이다. 향후 고분해능 질량분 석 기술은 미량오염물질 모니터링 목적으로 확대 적 용될 것으로 예상된다.

    4.2 미량오염물질 위해성 평가방법

    미량오염물질의(환경 및 먹는물) 위해성 평가 시 분 석을 통한 오염물질의 농도정보와 더불어(생태 및 인 체) 독성에 대한 정보가 필수적이다. 전통적으로 통합 독성평가(Whole Effluent Toxicity test, WET test)에 사 용되는 지표생물은 어류, 조류, 물벼룩 등의 시험생물 종이 이용되고 있으며 최소 2종 이상의 결과를 종합 하여 평가하는 것이 일반적이다 (Ryu et al., 2010). 이 러한 독성평가 기법은 시료 내 오염물질의 혼합독성 과 미지의 오염물질에 대한 독성을 종합적으로 평가 가능하며, US EPA에서는 현재까지 조사된 화학물질 에 대한 수생생물, 육상 생물 및 야생 동물에 대한 환 경 독성 데이터를 정리하여 ECOTOX에 게시하였다. 하지만 여전히 신종오염물질 및 보고되지 않은 화학 물질에 대한 정보는 부족하며 최근 많은 수의 동물을 독성 시험에 이용하는 것에 대한 윤리적 우려 또한 제기되고 있다 (Johnson et al., 2020). 관련하여 세포를 (cell) 이용하여 화학물질의 독성 효과를 측정하고 검 출하는 in vitro 바이오 수질 분석법이(bioanalytical method) 주목받고 있다. 대표적으로 chemical activated luciferase gene expression (CALUX) 분석법은 네덜란 드에서 수질 평가를 위한 생물학적 도구로 이용되고 있다 (Been et al., 2021). 이런 in vitro 바이오 수질 분 석법은 통합독성평가와 달리 특정 수용체에 대한 총 활성도를 측정할 수 있으며, 대용량 시료 처리 시스템 의(High Throughput Screening, HTS) 형태로 자동화 할 수 있어 대규모 모니터링 목적으로도 적합하다는 장 점이 있다 (Jeong et al., 2019). 또한, 2007년부터 미국 내 여려 연방기관의 협력으로 Tox21이라는 독성평가 연구를 진행 중인데, 현재 수천 종의 화학물질에 대해 in vitro 분석기법으로 평가하여 독성 데이터베이스를 구축하였으며, 이를 바탕으로 광범위한 화학물질에 대한 독성을 예측할 수 있는(QSAR 기반) 프로그램들 도 개발하였다 (Ha and Kim, 2009; Jeong et al., 2019). 이러한 화학물질에 대한 독성 데이터베이스 및 독성 예측 기법들은 향후 미량오염물질 관리 및 규제의 근 거로서 적극 활용될 것으로 사료된다.

    5. 요약 및 제언

    여러 국내외 사례에서 하수 방류수가 수계 미량오염물 질의 주요 배출원의 하나임을 알 수 있었다. 국내 하수처 리장 방류수 모니터링 결과 niflumic acid, cimetidine, metformin, tramadiol, carbamazepine, benzotriazole 등의 미 량오염물질이 1 μg/L 이상의 비교적 고농도로 검출되었 고, telmisartan, mefenamic acid, cimetidine, metformin, PFOA, 유기인 계열 난연제 등 물질이 위해성을 나타낼 수 있을 정도의 농도로 검출되었다. 미량오염물질은 상 수원 수질에도 영향을 미칠 수 있으며, 수생태계에도 악영향을 미칠 수 있다. 따라서, 하수 방류수에 대한 지 속적이고 체계적인 모니터링이 필요하며 상수원 수질 영향 및 생태계 위해성 평가에 근거해 필요시 방류수 수질 강화처리 도입 및 방류수 수질 규제 강화 등과 같 은 관리 방안이 요구된다. 특히 신종 미량오염물질에 대한 모니터링 및 관리를 위해 1) high resolution mass 기술을 활용하여 미지의 모화합물과 더불어 하수 처리 공정 중 형성되는 변환체나 대사체를 검출하며, 2) 세포 기반의 in vitro 바이오 수질 분석법을 통해 특정 독성 기작에 대한 평가를 진행하여 향후 미량오염물질 관리 및 규제의 근거로서 위해성 기반의 우선관리 대상물질 선정에 활용 가능할 것으로 사료된다.

    국내에서는 비계획적 재이용(Unplanned or De facto reuse)이 상시 이뤄지고 있는 낙동강 유역을 중심으로 하수 방류수 강화처리 도입을 고려해 볼 수 있다. 이 미 방류수 강화처리를 도입한 서유럽 국가의 사례가 참고할 만한데, 스위스, 독일 등의 국가에서는 모니터 링 및 위해성 평가 결과를 바탕으로 미량오염물질 저 감 목표를 세우고 방류수 강화처리를 도입할 하수처 리장을 선정하였다. 또한, 강화처리 도입 시 하수처리 장별로 경제성, 오염물질 제거율, 독성 부산물 생성, 연계처리를 고려하도록 하여 적합한 처리공정과 공정 운영 조건을 도출하고 방류수 강화처리에 실적용하고 있다. 이러한 서유럽 국가 사례를 보았을 때, 방류수 강화처리에 기반한 미량오염물질 관리 정책을 도입하 기 위해서는 오랜 기간의 기술적(적용 공정의 적합성 평가, 강화처리 기술 지원 등), 그리고 정책적(재정 마 련, 국민적 지지 확보, 법 개정 등) 준비 과정이 선행 되어야 함을 알 수 있다.

    하수방류수 강화처리를 통한 미량오염물질 관리 정 책을 추진하기 위해서는, 도입에 따른 이득과 비용 분석 이 선행되어야 하며, 강화 처리 기준이나 처리 기술의 국내 적용 가능성 및 기술 선정 등에 대한 여러 측면에 서의 준비가 필요하다. 특히, 방류수 강화처리의 도입에 따른 비용을 어떻게 마련할 것인지가 중요한데, 서유럽 사례를 보면 인구 80,000명 규모의 대규모 하수처리시 설 기준 오존이나 활성탄의 방류수 강화처리 도입에 따 라 기존 하수처리 비용대비 10-20% 정도 증가하는 것으 로 평가하고 있다. 이러한 하수 비용 증가를 이해당사자 가 수용할 것인지가 매우 중요하며 관련하여 이해당사 자 간 논의가 사전에 충분히 이뤄져야 할 것이다. 정책 추진 입장에서는 일반 시민의 이해와 지지를 이끌어내 기 위한 여러 홍보 전략도 필요할 것으로 사료된다. 방 류수 강화 처리 기술의 종류와 특징, 적합도 등에 대한 내용은 후속 논문에서 다루고자 한다.

    사 사

    본 결과물은 환경부의 재원으로 한국환경산업기술 원의 상하수도 혁신 기술개발사업의 지원을 받아 연 구되었습니다. (2019002710004).

    Figure

    JKSWW-35-3-205_F1.gif

    Maximum concentrations of micropollutants detected in the influents and effluents of wastewater treatment plants in 13 different countries. Data were taken from various literature (Ref. Alder et al., 2010;Bendz et al., 2005;Bourgin et al., 2018;Campo et al., 2014;Carballa et al., 2004;Carmona et al., 2017;Clara et al., 2005;Foster, 2007;Göbel et al., 2005;Gómez et al., 2007;Herzog et al., 2014;Hollender et al., 2009;Jim et al., 2006;Joss et al., 2004;Kasprzyk-Hordern et al., 2009;Khan et al., 2005;Kimura et al., 2007;Lindqvist et al., 2005;Lishman et al., 2006;Loganathan et al., 2009;Loos et al., 2013;Luo et al., 2014;Mao et al., 2020;Maurer et al., 2007;Nakada et al., 2006;Paxeus, 2004;Quintana et al., 2005;Roberts and Thomas, 2006;Rodriguez et al., 2003;Rosal et al., 2010;Santos et al., 2009;Spongberg and Witter, 2008;Stumpf et al., 1999;Tauxe-Wuersch et al., 2005;Thomas and Foster, 2005;Trautwein et al., 2014;Vieno et al., 2005;Vieno et al., 2007;Watkinson et al., 2007;Weigel et al., 2004;Wick et al., 2009;Xu et al., 2007;Yasojima et al., 2006;Zhang et al., 2013;Zorita and Mathiasson, 2009).

    JKSWW-35-3-205_F2.gif

    Removal efficiency and average concentration of micropollutants in the WWTP effluents (data from the same literature shown in Fig. 1. negative removal expressed as 0%).

    JKSWW-35-3-205_F3.gif

    (a) Concentration of substances classified by pharmaceuticals, pesticides, PFASs, OPFRs, and corrosion inhibitors from six WWTPs located in Nakdong River; (b) concentration of micropollutants in effluent from WWTPs at different river in Korea (Ref. Choi et al., 2008;Choi et al., 2021;Na et al., 2019;NIER, 2006;Seo et al., 2020).

    JKSWW-35-3-205_F4.gif

    Removal efficiency of selected micropollutants in WWTPs (data from Sim et al., 2010).

    JKSWW-35-3-205_F5.gif

    Status of wastewater treatment plants employing enahnced effluent treatment processes for micropollutants elimination (Figure was taken from www.micropoll.ch and reconstructed).

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    A milestone in the legislation for controlling micropollutants by enahnced WWTP effluent treatment in Switzerland (Ref. Meier et al., 2018).

    Table

    Sources of micropollutants in the aquatic environment (Luo et al., 2014)

    Classification of micropollutants based on the removal efficiency (Luo et al., 2014)

    Indicator compounds for monitoring and assessing the removal efficiency of micropollutants in enhanced wastewater treatment processes

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